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重大突破

南京土壤所发展金属单原子技术助力生活废弃物资源化利用

彩88【官网】  单原子材料是近十年来兴起的一种新型材料,是将金属以单个原子的形式均匀分散在碳材料等基质上,形成“葡萄干-面包”样结构,单分散的金属原子就像“葡萄干”一样散布于“面包”基质中,作为反应活性中心,具有100%的原子利用率。由于特殊的量子尺寸、边界效应与极高的配位不饱和度,单原子材料在诸多领域具有广泛的应用前景和实用价值。单原子材料的制备方法中,金属有机骨架材料(MOF)的热解是重要的途径之一,但是复杂的制备工艺与高昂的制造成本限制了单原子材料的实际应用。

彩88【官网】  咖啡是世界三大饮料之一,年产量高达10,000,000吨。作为咖啡的副产物,咖啡渣富含N,S等元素,但是通常被作为废弃物处理。咖啡渣与MOF材料有相似的元素组成,都具有非常大的比表面积和三维孔道结构,因此是一种潜在的碳基单原子材料的制备前驱体。

  中国科学院南京土壤研究所研究员王玉军团队利用简单的可溶性钴盐浸泡后热解的方法,制备出了廉价、绿色的咖啡生物炭基钴单原子材料。基于同步辐射的X射线吸收谱(XAFS)研究证明,这种钴单原子材料中,钴是以Co-N3S1的方式锚定在生物炭基底上(图1和图2)。该单原子材料表现出了极高的活化过硫酸盐(PMS)降解有机污染物的能力,可以降解包括PCB28,DEP和BPA在内的多种有机污染物,降解率高达90~100%(图3)。分子动力学(DFT)计算证明,Co-N3S1活性位点中S的掺杂降低了PMS的吸附能,并且在电子传递的过程中起到重要的促进作用(图4)。该研究为单原子的廉价合成以及实际应用提供了一个新的视角。

  该成果以题为“An N,S-anchored Single-atom Catalyst Derived from Domestic Waste for Environmental Remediation” 发表在美国化学会旗下的ACS ES&T Engineering上,并入选为内封面文章。研究工作得到国家重点研发专项和国家自然科学基金委的资助。

 

图1 (a)HRTEM图,(b)HAADF-STEM图,(c)元素分布图 

 

图2 (a-b)钴单原子材料的Co和S K边X射线吸收近边精细结构(XANES),(c-d)Co K边扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)的小波变换和傅里叶变换及其拟合,(e)Co K边XANES结构拟合 

 

图3 (a)钴单原子材料活化PMS降解PCB28,(b)钴单原子材料循环性能,(c)钴单原子材料活化PMS降解DEP和BPA,(d-e)EPR表征,(f).OH自由基产生量 

 

图4 (a-b)反应前后S和Co的K边XANES图,(c)DFT计算不同Co-NxSy结构下PMS的结合能 

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